VYSOKÉ UČENÍ TECHNICKÉ V BRNĚ
BRNO UNIVERSITY OF TECHNOLOGY
FAKULTA CHEMICKÁ
FACULTY OF CHEMISTRY
ÚSTAV CHEMIE A TECHNOLOGIE OCHRANY ŽIVOTNÍHO PROSTŘEDÍ
INSTITUTE OF CHEMISTRY AND TECHNOLOGY OF ENVIRONMENTAL PROTECTION
KAPALNÉ VÝPUSTI 14C V ČESKÝCH JADERNÝCH
ELEKTRÁRNÁCH A ODHAD JEJICH RADIOLOGICKÝCH DOPADŮ
LIQUID DISCHARGES OF 14C IN THE CZECH NUCLEAR POWER PLANTS AND ESTIMATION OF THEIR RADIOLOGICAL IMPACTS
DIPLOMOVÁ PRÁCE
MASTER'S THESIS
AUTOR PRÁCE
AUTHOR
Bc. Barbora Chvátalová
VEDOUCÍ PRÁCE
SUPERVISOR
prof. Ing. Josef Čáslavský, CSc.
BRNO 2017
Fakulta chemická, Vysoké učení technické v Brně / Purkyňova 464/118 / 612 00 / Brno
Zadání diplomové práce
Číslo práce: FCH-DIP1023/2016
Ústav: Ústav chemie a technologie ochrany životního prostředí Studentka: Bc. Barbora Chvátalová
Studijní program: Chemie a technologie ochrany životního prostředí Studijní obor: Chemie a technologie ochrany životního prostředí Vedoucí práce: prof. Ing. Josef Čáslavský, CSc.
Akademický rok: 2016/17
Název diplomové práce:
Kapalné výpusti 14C v českých jaderných elektrárnách a odhad jejich radiologických dopadů
Zadání diplomové práce:
1. Vypracování literární rešerše zaměřené na kapalné výpusti 14C ze světových jaderných elektráren.
2. Charakterizace cesty kapalné výpustě v trasách odpadních vod českých jaderných elektráren.
3. Provedení měření objemových aktivit 14C v kapalných výpustích, stanovení DIC a DOC formy na základě zadané metodiky.
4. Zhodnocení radiologických dopadů kapalných výpustí 14C v okolí českých jaderných elektráren.
Termín odevzdání diplomové práce: 5.5.2017
Diplomová práce se odevzdává v děkanem stanoveném počtu exemplářů na sekretariát ústavu. Toto zadání je součástí diplomové práce.
Bc. Barbora Chvátalová student(ka)
prof. Ing. Josef Čáslavský, CSc.
vedoucí práce
doc. Ing. Jiří Kučerík, Ph.D.
vedoucí ústavu
V Brně dne 31.1.2017 prof. Ing. Martin Weiter, Ph.D.
děkan
3
ABSTRAKT
Tato diplomová práce se zabývá stanovením aktivity 14C v kapalných výpustech z českých jaderných elektráren a jejím radiologickým dopadem na jejich okolí. V práci je shrnuta problematika kapalné výpusti 14C z několika jaderných elektráren ve světě, s nimiž jsou české jaderné elektrárny porovnány.
Práce obsahuje popis kanalizační trasy kapalné výpusti od kontrolních nádrží až po výpust jak pro jadernou elektrárnu Dukovany tak pro jadernou elektrárnu Temelín.
V práci jsou uvedeny naměřené hodnoty hmotnostních aktivit 14C v kapalných výpustech jaderných elektráren Dukovany a Temelín.
Tato práce popisuje postup výpočtu ozáření reprezentativní osoby v důsledku kapalné výpusti 14C z jaderné elektrárny do vodotečí a uvádí vypočítané hodnoty ročního úvazku efektivní dávky pro jednotlivé věkové kategorie reprezentativních osob.
ABSTRACT
This thesis deals with the determination of 14C activity in liquid discharges from the Czech nuclear power plants and with the estimation of their radiological impacts on the vicinity of nuclear power plants. This work summarizes the issue of 14C liquid discharges of several nuclear power plants in the world and Czech nuclear power plants are compared to them.
The sewage routs of liquid discharges from control tanks to waste water station are described in this thesis for both power plants – Dukovany and Temelín.
Measured values of the 14C activity in liquid discharges from nuclear power plants Temelín and Dukovany are presented in this work.
The procedure for calculating the exposure of representative persons as a result of liquid discharge of 14C activity is described in this thesis. The resulting values of annual committed effective dose for each age category of representative persons are presented in this work.
KLÍČOVÁ SLOVA
Kapalné výpusti, 14C, jaderná elektrárna, aktivita, ozáření
KEYWORDS
Liquid discharges, 14C, nuclear power plant, activity, exposure
4 CHVÁTALOVÁ, B. Kapalné výpusti 14C v českých jaderných elektrárnách a odhad jejich radiologických dopadů. Brno: Vysoké učení technické v Brně, Fakulta chemická, 2017. 63 s.
Vedoucí diplomové práce prof. Ing. Josef Čáslavský, CSc..
PROHLÁŠENÍ
Prohlašuji, že jsem diplomovou práci vypracovala samostatně a že všechny použité literární zdroje jsem správně a úplně citovala. Diplomová práce je z hlediska obsahu majetkem Fakulty chemické VUT v Brně a může být využita ke komerčním účelům jen se souhlasem vedoucího diplomovéhé práce a děkana FCH VUT.
………..
podpis studenta
PODĚKOVÁNÍ
Chtěla bych poděkovat prof. Ing. Josefu Čáslavskému, CSc. za ochotu a odbornou pomoc při vedení mé diplomové práce. Dále bych ráda poděkovala Ing. Monice Fárníkové, PhD., Ing. Františku Klímkovi, Ing. Jiřímu Pospíchalovi a kolegům a kolegyním z LRKO EDU i ETE za umožnění napsat diplomovou práci na toto téma, odbornou pomoc a velkou trpělivost. Chtěla bych také poděkovat Povodí Vltavy, s. p. a Povodí Moravy, s. p. za poskytnutí dat potřebných pro výpočty uvedené v diplomové práci. Na závěr patří obrovský dík mému manželovi a celé mé rodině za trpělivost a veškerou podporu po celou dobu mých studií.
5
OBSAH
1 ÚVOD ... 7
2 TEORETICKÁ ČÁST ... 8
2.1 České jaderné elektrárny ... 8
2.1.1 Jaderná elektrárna Dukovany ... 8
2.1.2 Jaderná elektrárny Temelín ... 9
2.2 Koloběh vody na jaderné elektrárně ... 9
2.3 Radioaktivní výpusti z jaderné elektrárny do životního prostředí ... 10
2.3.1 Výpusti do ovzduší ... 10
2.3.2 Výpusti do vodotečí ... 10
2.3.3 Emisní limity ... 11
2.3.4 Způsob stanovení aktivity odpadních vod ... 11
2.4 Uhlík 14C ... 11
2.4.1 Obecná charakteristika 14C ... 11
2.4.2 Formy anorganického uhlíku ve vodním prostředí ... 12
2.4.3 Osud 14C v životním prostředí ... 14
2.4.4 Vznik 14C na jaderné elektrárně ... 15
2.4.5 Osud 14C v jaderné elektrárně po kontrolní nádrže ... 16
2.4.6 Osud 14C od kontrolních nádrží po výpusť na EDU ... 17
2.4.7 Cesta 14C od kontrolních nádrží po výpusť na ETE ... 18
2.5 Kapalné výpusti 14C na jaderných elektrárnách ve světě ... 19
2.5.1 Francouzské jaderné elektrárny ... 19
2.5.2 Jaderné elektrárny v USA ... 19
2.5.3 Švédské jaderné elektrárny... 19
2.6 Metoda stanovení 14C ... 19
2.6.1 Separace ... 19
2.6.2 Stanovení ... 20
2.7 Stanovení ozáření obyvatelstva ... 21
2.7.1 Reprezentativní osoba ... 22
2.7.2 Věkové kategorie... 22
2.7.3 Cesty ozáření obyvatelstva ... 23
2.7.4 Postup stanovení ozáření obyvatelstva ... 24
2.7.5 Modely expozičních cest ... 25
6
2.8 Základní veličiny a jednotky v radiační ochraně ... 28
3 EXPERIMENTÁLNÍ ČÁST ... 29
3.1 Pracovní postup ... 29
3.1.1 Použité pracovní pomůcky ... 29
3.1.2 Použité chemikálie ... 30
3.1.3 Odběry vzorků na EDU ... 30
3.1.4 Odběry vzorků na ETE ... 32
3.1.5 Popis aparatur pro separaci jednotlivých forem ... 32
3.1.6 Pracovní postup separace ... 34
3.1.7 Stanovení aktivity vzorků... 38
3.2 Výpočet hmotnostní aktivity 14C... 39
3.2.1 Stanovení hodnot CPM ... 39
3.2.2 Výpočet aktivity 14C ve vialce ... 39
3.2.3 Výpočet hmotnostní aktivity 14C v odebraném vzorku vody ... 40
3.3 Naměřené výsledky a jejich diskuze ... 41
3.3.1 Výsledky EDU ... 41
3.3.2 Výsledky ETE ... 42
3.3.3 Výsledky měření prováděného ÚJV Řež ... 42
3.3.4 Diskuze nad výsledky a porovnání EDU a ETE ... 46
3.4 Výpočet ozáření reprezentativní osoby ... 43
3.4.1 Ingesce vody přímo z řeky ... 43
3.4.2 Ingesce ryb ... 44
3.4.3 Ingesce zavlažených rostlin ... 45
4 VÝSLEDKY A DISKUZE ... 46
4.1 Vyhodnocení ozáření reprezentativní osoby ... 46
5 ZÁVĚR ... 49
6 SEZNAM POUŽITÝCH ZDROJŮ ... 50
7 SEZNAM POUŽITÝCH ZKRATEK A SYMBOLŮ ... 53
7.1 Seznam použitých zkratek ... 53
7.2 Seznam použitých symbolů ... 53
8 SEZNAM PŘÍLOH ... 55
9 PŘÍLOHY ... 56
7
1 ÚVOD
Diplomová práce je zaměřena na stanovení hmotnostní aktivity aktivního uhlíku 14C v kapalných výpustích českých jaderných elektráren – Dukovany a Temelín. Na základě stanovené hmotnostní aktivity 14C byl následně proveden výpočet pro odhad radiologického dopadu vypouštění 14C do vodotečí.
Stanovením aktivity 14C v kapalných výpustích se v minulosti rovněž zabývaly i některé další jaderné elektrárny ve světě. Prvotní podnět k tomu, abychom se této problematice věnovali i na našich jaderných elektrárnách, dala Francie. Francouzské jaderné elektrárny pravidelně bilancují vypouštěnou aktivitu 14C do vodotečí. Podíl kapalné výpusti 14C na celkové výpusti 14C je ve Francii přibližně sedmkrát větší než na jaderných elektrárnách v České republice. Tento podíl máme srovnatelný s jadernými elektrárnami v USA uváděnými v této diplomové práci.
14C vzniká jadernými reakcemi v médiu primárního okruhu jaderné elektrárny.
Z primárního okruhu je část 14C uvolňována systémem odvzdušnění a odpouštění chladiva.
Před tím, než je médium (ať již plynné nebo kapalné) obsahující 14C vypuštěno, je podrobeno důkladnému systému čištění, kde je většina aktivity zachycena.
Odhad radiologického dopadu kapalné výpusti 14C do vodotečí byl proveden pro tři věkové kategorie (0 – 5 let, 6 – 15 let a 16 – 70 let) na základě tří expozičních cest. První expoziční cestou byla zvolena ingesce vody z řeky, druhou ingesce ryb žijících v řece a třetí ingesce rostlin zavlažovaných vodou z řeky, do níž ústí kapalná výpust z jaderné elektrárny. Výsledné hodnoty ozáření z jednotlivých expozičních cest byly pro jednotlivé věkové kategorie reprezentativních jedinců sečteny v celkový roční úvazek efektivní dávky.
8
2 TEORETICKÁ ČÁST
2.1 České jaderné elektrárny
V České republice jsou dvě jaderné elektrárny - Dukovany a Temelín. Obě elektrárny jsou navrženy jako dvouokruhové. Využívají tlakovodního reaktoru PWR (z angl. Pressurized Water Reactor) ruského typu VVER (vodovodní energetický reaktor, z rus. Водо-Водянный Еиергетический Реактор).
V případě dvouokruhových jaderných elektráren nevzniká pára roztáčející turbínu přímo v reaktoru, ale je vyráběna až v parogenerátoru. VVER reaktory využívají vodu zároveň jako chladivo i moderátor. Reaktory typu PWR ohřívají vodu na vysoké teploty (cca 300 °C), nicméně díky vysokému tlaku (12,25 MPa) tato zůstává v kapalném stavu. Kromě reaktorů typu PWR existují také reaktory typu BWR (z angl. Boiling Water Reactor). V případě typu BWR vzniká pára, která roztáčí turbínu, již v reaktoru. Reaktory typu BWR jsou chlazené (zároveň i moderované) lehkou vodou. Jaderné elektrárny s tímto typem reaktorů jsou jednookruhové [1].
V reaktoru se v důsledku štěpné řetězové reakce ohřívá voda primárního okruhu, poté je tepelná energie předána skrze teplosměnné trubky parogenerátoru sekundárnímu okruhu, kde vzniklá pára roztáčí turbínu a kinetická energie je přeměněna na elektrickou. Sekundární okruh je ochlazován cirkulační chladící vodou. Jako moderátor a zároveň chladivo v primárním okruhu slouží chemicky upravená demineralizovaná voda. Schéma jaderné elektrárny typu VVER je znázorněno na obr. 1 [1].
Obr. 1: Schéma jaderné elektrárny typu VVER [2].
2.1.1 Jaderná elektrárna Dukovany
Jaderná elektrárna Dukovany (EDU) se nachází v kraji Vysočina, mezi obcemi Dukovany, Mohelno, Slavětice a Rouchovany. Obtékají ji řeky Jihlava a Rokytná. Výstavba byla zahájena v roce 1979 a do provozu byla postupně uvedena v letech 1985 – 1987. Je složena ze 4 tlakovodních reaktorových bloků. Nominální tepelný výkon reaktoru VVER 440 dle původního projektu byl 1 375 MW. Tento výkon byl navýšen na 1 444 MW [3].
9 2.1.2 Jaderná elektrárny Temelín
Jaderná elektrárna Temelín (ETE) leží v Jihočeském kraji v blízkosti města Týn nad Vltavou, mezi obcemi Temelín, Křtěnov, Litoradlice a Kočín. Nachází se v blízkosti řeky Vltavy. S výstavbou se začalo roku 1987. Z původně plánovaných čtyř reaktorových bloků byly dosud dostaveny pouze dva. Oba bloky využívají tlakovodní reaktor VVER 1000 s nominálním tepelným výkonem 3 120 MW; na tuto hodnotu byl navýšen z původních 3 000 MW [4].
2.2 Koloběh vody na jaderné elektrárně
Na jaderné elektrárně je potřeba velké množství vody. Její využití je velmi rozsáhlé - od vody technologické, pitné a užitkové, až po prádelenské vody. V technologii se voda využívá zejména jako nosič tepla v primárním a sekundárním okruhu a jako chladící médium jednotlivých zařízení. Koloběh vody na jaderné elektrárně je velmi zjednodušeně znázorněn na obr. 2.
Voda se na JE dle potřeb upravuje. V primárním a sekundárním okruhu koluje chemicky upravená demineralizovaná voda s příměsemi udržujícími vhodné pH a podmínky potřebné pro daný okruh. Do primárního okruhu je přidávaná také kyselina boritá sloužící pro kompenzaci nadbytečné reaktivity. Cirkulačním chladícím okruhem protéká surová voda, která je podle potřeb čiřena [3, 4].
Médium je z jednotlivých okruhů částečně odváděno a okruhy musí být průběžně doplňovány. V primárním okruhu se jedná o systém čištění chladiva, organizované a tzv.
neorganizované úniky. Chladivo je čištěno pomocí mechanických filtrů (pouze ETE) a ionexových filtrů s katexem v K+ formě a anexem v BO33 formě. Odpadní vody, které mají původ v primárním okruhu, jsou odpařeny na odparkách a zahuštěný odparek je znovu využit v primárním okruhu. Kondenzát je přečištěn přes sérii filtrů (ionexové a uhlíkové). Takto upravený kondenzát je shromažďován v kontrolní nádrži. Po naplnění kontrolní nádrže je obsah promíchán a voda je zkontrolována stanovením její objemové aktivity tritia a gama.
V případě, že hodnota vyhovuje limitům, je vypuštěna do životního prostředí. V sekundárním okruhu dochází ke ztrátám vody zejména v důsledku odvodů z ucpávek. V cirkulačním chladícím okruhu se voda částečně vypařuje do ovzduší [3, 4].
Vypouštění odpadních vod a doplňování technologické vody se na jaderné elektrárně Dukovany provádí skrze vyrovnávací nádrž Mohelno, která je spolu s nádrží Dalešice součástí Vodního díla Dalešice nacházejícího se na řece Jihlavě. Na jaderné elektrárně Temelín k těmto účelům slouží vodní nádrže Kořensko a Hněvkovice, které byly vybudovány na řece Vltavě [3, 4].
10 Obr. 2: Zjednodušený koloběh vody mezi jadernou elektrárnou a životním prostředím.
2.3 Radioaktivní výpusti z jaderné elektrárny do životního prostředí
Z jaderné elektrárny jsou do životního prostředí vypouštěny radioaktivní látky jak ve formě plynné, tak ve formě kapalné. Výpusti jsou monitorovány a limitovány. Limitovány jsou z pohledu maximálního povoleného ozáření obyvatelstva z výpustí prostřednictvím autorizovaných limitů, které jsou stanoveny Rozhodnutím Státního úřadu pro jadernou bezpečnost. Pro ETE je přímo limitováno také maximální množství tritia vypuštěného do vodoteče. Nepřímo je vypouštění tritia do vodotečí omezeno i jeho aktivitou v povrchových a podzemních vodách, které slouží jako zásobárna pitné vody [3, 4].
2.3.1 Výpusti do ovzduší
Plynné výpusti jsou vypouštěny ventilačním komínem do ovzduší. V plynných výpustech se monitorují radioaktivní vzácné plyny, radionuklidy jódu, radioaktivní aerosoly (dlouhodobé radionuklidy, směs 89Sr a 90Sr, radionuklidy alfa), uhlík 14C a tritium 3H [3, 4].
2.3.2 Výpusti do vodotečí
Odpadní vody z kontrolovaného pásma prochází na jaderné elektrárně čistícími systémy, které jsou založeny na odpařování a iontové filtraci. Důkladně přečištěné odpadní vody jsou před vypuštěním zkontrolovány, a splňují-li stanovené limity, jsou vypuštěny. V kapalných výpustech je monitorována aktivita korozních a štěpných produktů a aktivita tritia [3, 4].
Na EDU jsou kapalné výpusti systémem kanalizací vypouštěny přes Skryjský potok do vodní nádrže Mohelno na řece Jihlavě [3]. Kapalné výpusti z ETE ústí do potoku Strouha, odkud pak tečou do vodní nádrže Kořensko na řece Vltavě [4].
11 2.3.3 Emisní limity
Kapalné výpusti jsou omezeny emisními limity. Jednak jsou to limity vodohospodářské, které stanovují Krajské úřady, pak to jsou provozní limity pro bezpečný chod jaderné elektrárny a radiologické limity, které stanovuje Státní úřad pro jadernou bezpečnost [3, 4].
Pro moji diplomovou práci jsou důležité zejména radiologické limity pro kapalné výpusti.
Tento limit se vztahuje k veličině roční úvazek efektivní dávky. Pro EDU platí, že aktivity vypuštěných umělých radionuklidů nesmí způsobit reprezentativní osobě roční úvazek efektivní dávky vyšší než 6 μSv. Pro ETE je tato hodnota stanovena na 3 μSv [5].
2.3.4 Způsob stanovení aktivity odpadních vod
Aktivita odpadních vod se stanovuje dvěma způsoby. Prvním způsobem je diskontinuální odběr vzorků z kontrolních nádrží, kde se přečištěné odpadní vody před vypuštěním skladují.
V odebraném vzorku je následně analyzována aktivita radionuklidů emitujících záření gama.
Ze zjištěných hodnot se stanovuje čerpání limitů. Druhým způsobem je proporcionální kontinuální odběr vzorku z odpadního kanálu sloužící k celkové kontrole výpusti z elektrárny.
V odpadních kanálech se nachází také sondy, měřící objemovou aktivitu gama [3, 4].
2.4 Uhlík 14C
2.4.1 Obecná charakteristika 14C
Uhlík se může vyskytovat ve formě 15 izotopů, z nichž pouze dva jsou stabilní (12C a 13C).
Přírodní zastoupení stabilního uhlíku je pro 12C 98,89 % a pro 13C je 1,11 %. Kromě izotopu
14C a těch dvou stabilních mají všechny ostatní izotopy velmi krátké poločasy rozpadu, maximálně kolem 20 minut. 14C má poločas rozpadu 5 700 let. Jaderné vlastnosti 14C jsou shrnuty v tab. 1 [6, 7].
Tab. 1: Jaderné vlastnosti 14C [7].
Poločas rozpadu 5 700 let
Prekurzory 14B, 15B, 17B, 18N
Rozpadový produkt 14N
Částice vzniklé rozpadem β-
Energie rozpadu, Emax 156 keV
Uhlík 14C je čistý beta zářič [7], což znamená, že emituje pouze beta částice. Beta záření má spojité spektrum, tzn. emitované částice nesou energii od nuly až po určitou maximální hodnotu Emax [9]. Pro 14C je tato maximální energie rovna 156 keV [7]. Energetické spektrum
14C je znázorněno na obr. 3. Na ose x jsou vyneseny hodnoty energie beta částic a na ose y počet zaznamenaných částic dané energie v daném čase vyjádřený v procentech z celkového množství emitovaných částic v daném čase. Integrací plochy pod spektrem získáme celkovou aktivitu ve vzorku [10].
12 Obr. 3: Spektrum energie 14C [10].
2.4.2 Formy anorganického uhlíku ve vodním prostředí
Forma anorganického uhlíku ve vodním prostředí závisí na pH. Anorganický uhlík se vyskytuje ve vodách v několika uhličitanových formách, které se ve vodním prostředí nacházejí ve vzájemné rovnováze.
H2CO3 ⇌ HCO3− ⇌ CO32− (1) CO2 je ve vodě snadno rozpustný. Ve vodním prostředí se CO2 vyskytuje převážně v molekulární formě. S vodou může tvořit H2CO3. Ta je ve vodě částečně disociovaná na ionty H+ a HCO .3 HCO se může ještě částečně disociovat opět na ionty H3 + a CO [11]. 32
Na obr. 4 je znázorněna závislost výskytu formy anorganického uhlíku na hodnotě pH.
Jestliže pH ve vodě přesahuje hodnotu 10,5, pak se anorganický uhlík vyskytuje převážně ve formě CO23iontů, při pH kolem 8,3 převládají ionty HCO a při pH pod hodnotu 4,5 už se 3 anorganický uhlík vyskytuje zejména ve formě volného CO2. Ve formě rozpuštěného volného CO2 se anorganický uhlík vyskytuje téměř ve všech přírodních vodách až do pH 8,3 [11].
Obr. 4: Zastoupení jednotlivých forem anorganického uhlíku v závislosti na pH [12].
13 Ve většině řek na světě se pH pohybuje v rozmezí 6 < pH < 8,2, rozpuštěný anorganický uhlík (DIC, z angl. Dissolved Inorganic Carbon) se proto vyskytuje převážně ve formě HCO3 iontů. FormaCO je významná u řek s vyšším pH, což jsou řeky, u kterých pH během období 23 květu řas dosahuje hodnoty až 9,2, nebo řeky podléhající zvýšenému vypařování.
Nerozpuštěný CO2 je významný pouze v řekách, jejichž vody jsou velmi kyselé a bohaté na huminové látky [13].
Koncentrace DIC závisí nejen na pH, ale také na okolní teplotě, vegetaci a na srážkách.
Srážky jsou součástí hydrologických bilancí a souvisí s výškou odtoku1 řeky. Závislost koncentrace hydrogenuhličitanových iontů jakožto dominantní složky formy DIC na výšce odtoku řeky je znázorněna na obr. 5. Z grafu lze pozorovat postupný nárůst od nejvyšších hodnot k přibližně 85 mm∙rok−1, od této hodnoty je koncentrace téměř stabilizována až k nejnižším hodnotám výšky odtoku. Ke stabilizaci koncentrace hydrogenuhličitanových iontů dochází nejpravděpodobněji v důsledku srážení uhličitanových minerálů v odpařovacích koncentracích. Pokles koncentrace hydrogenuhličitanových iontů při vyšších hodnotách výšky odtoku by mohl být způsoben menším výskytem uhličitanových hornin ve vlhčích oblastech [13].
Obr. 5: Závislost koncentrace HCO3 (μmol∙l−1 )iontů na výšce odtoku řeky (mm∙rok−1) [13].
Koncentrace DIC se v řekách obvykle pohybuje v rozmezí 0,06 – 71 mg DIC∙l−1. Obr. 6 mimo jiné srovnává rozložení koncentrace DIC v řekách světa. Koncentrace DIC v řekách je na obrázku rozdělena do čtyř skupiny dle procenta řek, v nichž se daná koncentrace vyskytuje na vzácnou, neběžnou, běžnou a velmi běžnou [13].
1 Výška odtoku řeky je hydrologická veličina popisující rovnoměrně rozloženou vrstvu vody na ploše řeky, která odteče za dané období (v této práci je uvažováno období rok). Jednotkou této veličiny je mm∙rok−1 [14].
14 Obr. 6: Světová distribuce koncentrace DIC (mg∙ l−1) v řekách [13].
Byl sestaven termodynamický model distribuce anorganických forem uhlíku ve sladkých vodách THINCARB (z angl. Thermodynamic modelling of inorganic carbon in freshwaters), který umožňuje pomocí programu Microsoft EXCEL kvantifikovat koncentraci DIC. Model je veřejně dostupný na internetových stránkách [15]. K výpočtu jsou zapotřebí hodnoty, jako alkalita, pH, teplota vody a koncentrace vápníku v řece [16].
2.4.3 Osud 14C v životním prostředí
Přírůstek aktivity přirozeně se vyskytujícího 14C se odhaduje na 1,55∙1015 Bq∙rok−1. Lidé svou činností však tuto hodnotu zvyšují. 14C je v podobě 14CO2 uvolňován do ovzduší spalováním fosilních paliv a výpustěmi z jaderných elektráren. Velmi významný byl však v 50. až 60. letech minulého století příspěvek atmosférického testování jaderných zbraní. Bylo zjištěno, že ze zkoušek jaderných zbraní bylo do ovzduší uvolněno 2,13∙1017 Bq 14C [7].
Příspěvek jaderných elektráren k obsahu 14C je mnohem menší než příspěvek ze zkoušek jaderných zbraní a dokonce i menší než příspěvek přirozeně se vyskytujícího 14C.
14C se v plynných výpustích jaderných elektráren typu PWR vyskytují zejména jako směs organického uhlíku a oxidu uhličitého. Příspěvek plynných výpustí 14C z jaderných elektráren typu PWR byl odhadnut na 1,85 – 2,701∙1011 Bq∙rok−1. Vzhledem k tomu, že příspěvek 14C z kapalných výpustí je mnohem menší než příspěvek z plynných výpustí, není vyžadováno příspěvek 14C z kapalných výpustí vyhodnocovat [17].
V důsledku nutnosti popsat, jak radionuklidy uvolňované do životního prostředí ovlivňují reprezentativního jedince a životního prostředí, vznikly matematické modely popisující transport radionuklidů a možné cesty ozáření obyvatelstva. Radionuklidy se do životního prostředí dostávají různými cestami: z povrchové a podzemní vody přecházejí do půd, suchou nebo mokrou depozicí radionuklidů pocházejících z ovzduší na rostliny [7].
14C se do ovzduší uvolňuje jako 14CO2. V této formě je pak rostlinami přijímán. 14C se tak začleňuje do rostlinné sušiny prostřednictvím fotosyntézy. Rostliny se začleněným 14C následně přijímají zvířata [7].
Ke kontaminaci půdy může dojít zavlažováním kontaminovanou vodou. 14C ze zavlažovací vody přejde do půdy a část ho je opět vypařena do ovzduší. Rostlinami je pak přijímán jak
15 z půdy kořenovým systémem, tak z ovzduší, do něhož se 14C z kontaminované půdy vypařilo [7].
Všechny modely popisující přenos 14C v životním prostředí jsou založené na principu izotopické rovnováhy, tzn. specifická aktivita uhlíku (Bq 14C∙kg−1 C) v rostlinách je stejná jako specifická aktivita uhlíku v atmosféře ve všech trofických úrovních2. Specifická aktivita atmosférického uhlíku může být pak spočítána ze specifické aktivity v rostlinách, která je v rovnováze s médiem obklopujícím rostlinu [7].
Existují tři základní přenosové mechanismy uhlíku v rostlinách – fotosyntéza, respirace a translokace. Radionuklid uhlíku 14C se v životním prostředí chová stejně jako stabilní nuklidy uhlíku. Je spolu s neaktivním uhlíkem v podobě oxidu uhličitého přijímán fotosyntézou do těla rostlin. Stejně tak je rostlinami vydechován. V rostlině je také přenášen (translokace) od kořenů k poživatelným částem rostliny [7].
Obr. 7 znázorňuje veškeré cesty uhlíku do rostlin a z rostlin. Do rostliny může uhlík přecházet ze vzduchu nebo z kontaminované půdy [7].
Obr. 7: Osud uhlíku v přírodě [7].
2.4.4 Vznik 14C na jaderné elektrárně
V jaderných reaktorech vzniká 14C jadernými reakcemi vyvolanými neutrony.
V tlakovodních reaktorech vzniká 14C následujícími jadernými reakcemi:
2 Pojem trofické úrovně označuje jednotlivé stupně potravního řetězce [8].
16 γ
C n C 01 146
13
6 (2)
p C n
N 10 146 11
14
7 (3)
α C n
O 01 146 42
17
8 (4)
Tyto reakce mohou probíhat v jaderném palivu, v chladicí vodě procházející aktivní zónou a v konstrukčních materiálech paliva a aktivní zóny (nerezová ocel, pokrytí paliva ze slitiny zirkonia, slitiny niklu) [18].
Většina látek obsahujících 14C prvotně vzniklý v chladivu reaktoru jsou ve formě organické a obsahují pouze jednoduché uhlíkové řetězce, např. methan, methanol, formaldehyd a kyselina mravenčí. 14C v chladivu reaktoru je v podstatě ze 100% v organické formě a 50% aktivity 14C v chladivu tvoří těkavé sloučeniny [19].
Nejvíce zastoupený je 14CH4, který se rozdělí na kapalnou a plynnou fázi v nádrži organizovaných úniků a kompenzátoru objemu. Přibližně 45 % methanu se rozpustí v chladivu reaktoru, 47 % je v parním prostoru nádrže sloužící k regulaci objemu v primárním okruhu3 a 7 % v parním prostoru kompenzátoru objemu [19].
Rozpuštěný plynný dusík a amoniak v chladicím systému reaktoru interagují v aktivní zóně s neutrony reakcí (3) a přispívají tak k tvorbě 14C. To je významné zejména v pozdních stádiích palivového cyklu, kdy je voda nasycená dusíkem používaná k ředění boru a koncentrace dusíku v chladivu vzrůstá [19].
14C se z chladiva primárního okruhu odstraňuje převážně čištěním v systému odvzdušnění odpouštěného chladiva. Část se odstraní také záchytem na iontoměniče a organizovanými a neorganizovanými úniky chladiva [19].
Jestliže je kapalina chladiva vystavena oxidačním podmínkám, může dojít k přeměně organické formy uhlíku na anorganickou. K tomu může docházet během odstavování reaktoru, kdy se zvyšuje koncentrace kyseliny borité (oxidační podmínky). Vzniká anorganický oxid uhličitý, který se může během odstávek uvolňovat ve větší míře [19].
2.4.5 Osud 14C v jaderné elektrárně po kontrolní nádrže
V kontrolovaném pásmu jaderné elektrárny jsou aktivní odpadní vody vedeny ve speciální kanalizaci. Do speciální kanalizace jsou sváděné nízkoaktivní odpadní vody vznikající:
při čištění aktivních médií z provozu JE (tzv. tritiové vody),
při regeneraci ionexových filtrů,
při praní oděvů ve speciální prádelně.
Největší část z celkové vypouštěné aktivity tvoří tritiové vody. Většina se jí vrací zpět do provozu JE, pouze malá část je z důvodu zachování bilancí ve vodních systémech primárního okruhu vypouštěna mimo JE. Tyto tzv. „nadbilanční vody“ jsou sváděny do kontrolních nádrží. Aby mohly být vypuštěny do speciální kanalizace, jsou podrobeny radiochemickému
3 K regulaci objemu media primárního okruhu na jaderné elektrárně typu VVER (EDU i ETE) slouží nádrže nečistého kondenzátu.
17 rozboru a následně jsou třicetkrát zředěny chladící vodou. Celý proces je kontrolován a regulován [3].
Do speciální kanalizace jsou za normálního provozu zaústěny odvody neorganizovaných úniků, drenáží a odvzdušnění technologických systémů, dekontaminačních roztoků, vzorků z chemických a radiochemických odběrů a ostatních vzniklých odpadních vod z kontrolovaného pásma [3]. Speciální kanalizace z výrobních bloků a budov aktivních pomocných provozů se sbíhají ve sběrném kolektoru, ze kterého se pak odpadní voda vede do sběrných nádrží, dále je pak přečerpávána do sedimentační nádrže, kde se nechají hrubé mechanické nečistoty sedimentovat. Na ETE byla za tento krok zařazena odstředivka a mechanická síta. Vody jsou pak vedeny přepadovým potrubím do přepadové nádrže a odtud jsou následně čerpány do skladovací nádrže odpadních vod. V těchto nádržích jsou vody alkalizovány (pH > 8,5), aby se snížila možnost krystalizace solí (především kvůli přítomnosti KOH a H3BO3). Vody se v těchto nádržích skladují, než vznikne dostatečná zásoba vod pro zpracování na odparce. V odparce jsou odpadní vody zahřáty na bod varu a tzv. „brýdové páry“ jsou odvedeny do separátoru odparky, kde je brýdová pára odvodněna a odtud postupuje do kondenzátoru-odplyňovače. Vzniklá paroplynná směs přechází do deflegmátoru, kde kondenzují zbytky vodních par a plynná směs je odvedena na systém čištění technologického odvzdušnění [3].
Zkondenzovaný destilát je přes uhlíkové filtry (zachycení olejovitých látek) a chladič odveden na ionexové filtry, kde je zbaven čpavku a zbytků solí. Pak už se shromažďuje v kontrolních nádržích, odkud může být dále čerpán do nádrží čistého kondenzátu, případně do venkovní kanalizace (obr. 8). Poté co je některá z kontrolních nádrží naplněna, je provedena radiochemická kontrola a následně je provedeno ředění [3, 4].
Obr. 8: Cesta 14C v JE po kontrolní nádrže.
2.4.6 Osud 14C od kontrolních nádrží po výpusť na EDU
Z kontrolních nádrží jsou odpadní vody vypouštěny speciální průmyslovou kanalizací do centrálního sběrače dešťové kanalizace. Výsledný sběrač dešťové kanalizace pak vede z areálu EDU k centrální ČOV do retenčních nádrží (jejichž rozměry jsou uvedeny v tab. 2), odkud jsou pak odpadní vody vypouštěny do záchytné nádrže na Skryjském potoce (obr. 9).
18 Tab. 2: Rozměry retenčních nádrží [20].
Šířka 19,5 m Hloubka 2,6 m
Délka 92,3 m Výška hladiny 1,8 m
Plocha 1 800 m2 Objem vody v nádrži 3 239 m2
Před konečnou výpustí do záchytné nádrže na Skryjském potoce je umístěna Stanička odpadních vod, kde jsou prováděna měření celkového průtoku odpadních vod z EDU a dozimetrické a chemické kontroly odpadních vod. Ze záchytné nádrže na Skryjském potoce se pak už dostávají odpadní vody až do Mohelenské nádrže na řece Jihlavě [3, 21].
Trasa od kontrolních nádrží po výpusť do záchytné nádrže na Skryjském potoce je dlouhá kolem 1600 m. Celé schéma je znázorněno v příloze 1. Kanalizační trasa je tvořena různými materiály (převážně kamenina). Je také opatřena armaturami a revizními šachtami [21].
Důležitou charakteristikou vypovídající o tom, v jaké formě se bude převážně
14C v odpadních vodách vyskytovat, je pH. To se v odpadním kanále EDU pohybuje v rozmezí 7,9 – 8,8 (viz příloha 3) [22].
Obr. 9: Cesta 14C od kontrolních nádrží po výpust.
2.4.7 Cesta 14C od kontrolních nádrží po výpusť na ETE
Přečištěné odpadní vody jsou z kontrolní nádrže, umístěné v budově aktivních pomocných provozů, vedeny nadzemní potrubní trasou a napojují se na potrubní trasu vedenou ze Skladu chemikálií a neutralizace. Po 120 m vstupuje nadzemní potrubní trasa do země a je dalších 650 m vedena do sběrné vyrovnávací nádrže – jímky odpadních vod o objemu 500 m3 (J500;
rozměry jsou uvedeny v tab. 3) [23]. U této jímky se nachází měřící objekt, v němž se provádí pravidelná chemická a radiochemická kontrola odpadních vod. Měří se zde také průtok vypouštěných odpadních vod.
Tab. 3 Rozměry jímky J500 [24].
Šířka 12 m
Délka 24 m
Plocha 288 m2
Hloubka 5,5 m
Využitelný objem jímky 540 m3
Z jímky J500 jsou potom odpadní vody vedeny do vypouštěcího objektu na vodní nádrži Kořensko, kde je v budově uzávěrů a měření prováděna kontrola kvantity a kvality odpadních vod [3]. Potrubní trasa od jímky J500 až na Kořensko je dlouhá 6,47 km. Trasy jsou opatřeny několika vzdušníkovými šachtami a odkalovacími objekty. U samotné výpusti do Vltavy pod jezem Kořensko je umístěn další měřící objekt, kde jsou prováděny chemické
19 a radiochemické kontroly odpadních vod [24]. Celou potrubní trasu znázorňuje schéma v příloze 2. pH v odpadním kanále ETE se pohybuje v rozmezí 7,5 – 8,5 (viz příloha 4) [26].
2.5 Kapalné výpusti 14C na jaderných elektrárnách ve světě
Pro srovnání uvádím v této kapitole několik světových elektráren, kde se zabývali problematikou 14C a jejím bilancováním v kapalných výpustech. Nejčastěji je kapalná výpust
14C prezentována jako podíl z celkové výpusti 14C.
2.5.1 Francouzské jaderné elektrárny
Ve Francii je 19 jaderných elektráren (s celkem 58 jadernými reaktory). V dnešní době všechny francouzské jaderné elektrárny využívají reaktory typu PWR. Jedním z parametrů, které Francouzi v kapalných výpustech sledují, je vypuštěná aktivita 14C. Ze zveřejněných dat plynných a kapalných výpustí 14C z francouzských jaderných elektráren vyplývá, že podíl kapalných výpustí na celkové výpusti 14C se pohybuje kolem 7 % [27].
2.5.2 Jaderné elektrárny v USA
Bylo provedeno dlouhodobé testování výpustí 14C z jaderných elektráren na severovýchodě Spojených států amerických. Jadernými elektrárnami zapojenými do testování byly R. E.
Ginna (typ PWR), Indian Pont Unit 3 (typ PWR) a J. A. Fitzpatrick (typ BWR). Pro tyto tři jaderné elektrárny bylo zjištěno, že množství 14C uvolněného v kapalných a pevných odpadech činilo méně než 5 % plynných výpustí [28].
Dřívější studie amerických elektráren prokázaly rovněž velmi malý podíl kapalných výpustí na celkové výpusti 14C. Testovány byly elektrárny Oyster Creek (BWR), Haddam Neck (PWR) a Yankee Rowe (PWR). Dle hodnot uvedených v literatuře, byl nejvyšší podíl kapalné výpusti na celkové výpusti 14C u elektrárny Haddam Neck a to 1,19 %. Nejmenší byl u elektrárny Oyster Creek, kde činil 0,11 %. Pro elektrárnu Yankee Rowe se tento podíl rovnal 0,6 % [29].
2.5.3 Švédské jaderné elektrárny
Studiem kapalných výpustí 14C se zabývali také ve švédských jaderných elektrárnách.
Jednalo se o jaderné elektrárny typu PWR a BWR. Bylo zjištěno, že kapalná výpust 14C ze zkoumaných jaderných elektráren je nevýznamná. Kapalná výpust činila méně než 0,5 % ze vzniklého 14C v chladivu. Část 14C se zachytává na iontoměničových filtrech. [30].
2.6 Metoda stanovení 14C
2.6.1 Separace
Metodiku stanovení 14C ve vzorcích kapalných výpustí sestavil Ing. Ivo Světlík, Ph.D.
Metoda umožňuje zvlášť separaci uhlíku v anorganické a organické formě [31].
Při separaci anorganického uhlíku se využívá kyselý rozklad uhličitanových forem ve vodném roztoku. Rozklad probíhá dle následujících rovnic:
20 O
H CO H
2
CO32- 2 2 (5)
O H CO H
HCO-3 2 2 (6)
Separace organického uhlíku z vodného roztoku vyžaduje v tomto případě oxidaci organických forem manganistanem draselným [31]. Průběh oxidace organických forem je vyjádřen na příkladu CH4, jakožto nejzastoupenějšího uhlovodíku v chladivu primárního okruhu:
O H 2 KOH 8 MnO 8 CO 3 KMnO 8
CH
3 4 4 2 2 2 (7)
Pro oba případy zpracování vzorků byl zvolen cirkulační postup. Uvolněný 14CO2 putuje z baňky se vzorkem do soustavy tří promývacích lahví. První láhev obsahuje destilovanou vodu. Zde se cirkulující vzduch s obsahem 14CO2 dosytí vodními parami a zároveň se díky izotopické výměně sníží obsah tritiové vody (HTO) ve vzorku. Následující láhev je naplněna sorbentem (NaOH). Sorbent umožňuje kvantitativní záchyt 14CO2 ve formě uhličitanu sodného. Odtud zbylé páry putují do třetí lahve, která obsahuje opět destilovanou vodu a je umístěná do chladničky. Tato lahev má za úkol snížit koncentraci vodních par a zabránit tak jejich kondenzaci v ostatních částech aparatury [31], čímž se sníží obsah tritia v sorbentu.
Tritium je stejně jako 14C čistý beta zářič [6] a jeho přítomnost by ovlivňovala výsledky měření.
2.6.2 Stanovení
Vzhledem k tomu, že maximální energie beta částic emitovaných 14C (156 keV, viz tab. 1), není dostatečná na to, aby tyto částice pronikly přes stěnu detektoru, je potřeba vzorek umístit přímo do detektoru nebo vzorek přímo smísit se scintilátorem [31].
Vzorek se buď upraví do plynné formy pro proporcionální detektor, nebo se měří v kapalné formě za pomocí kapalinového scintilačního spektrometru [31].
2.6.2.1 Kapalinový scintilační spektrometr
V této práci byla využita kapalinová scintilační spektrometrie, proto se budu dále věnovat pouze této metodě.
Principem kapalinové scintilační spektrometrie je převedení energie beta částic na fotony.
Energie fotonů je přímo úměrná energii beta částic [10].
Proces scintilace (Obr. 10) zahrnuje přenos energie beta částic do rozpouštědla. Většina rozpouštědel využívaných v kapalinovém scintilačním procesu obsahuje struktury s aromatickým kruhem s π elektrony. Tato rozpouštědla se využívají kvůli efektivnímu přenosu energie beta částic na elektrony ve struktuře rozpouštědla. V dalším kroku se energie přenese z aktivovaného rozpouštědla do scintilátoru. Tím dojde k excitaci molekuly scintilátoru do vyšších energetických stavů a při přechodu do základního energetického stavu emituje scintilátor světelné fotony, jejichž energie je přímo úměrná energii beta částic. Ve fotonásobiči jsou fotony (intenzita světla) převedeny na napěťový pulz. Intenzita nebo výška pulzu je závislá na počtu fotonů vstupujících do fotonásobiče. Podle intenzity (výšky) pulzu určí mnohokanálový analyzátor energii původní beta částice [10].
21 Obr. 10: Základní princip kapalinové scintilační spektrometrie.
Scintilační proces je provázen jevem nazývaným zhášení. Toto zhášení se projevuje ve dvou krocích tohoto procesu – při přenosu energie (chemické zhášení) a při kvantifikaci světla (barevné zhášení). Chemické zhášení se projevuje při přenosu energie beta částice na rozpouštědlo anebo při přenos energie z rozpouštědla do scintilátoru. Běžná činidla chemického zhášení jsou H2O, nitromethan, CHCl3, CCl4, atd. Tato činidla snižují přenos energie beta částic do rozpouštědla a následně také do scintilátoru. Barevné zhášení zapříčiňuje snížení produkce fotonů scintilátorem v důsledku jejich absorpce barevnými nečistotami. Proces zhášení je nežádoucí jev, neboť snižuje světelný výtěžek a tím i intenzitu signálu [33].
Obr. 11 znázorňuje zapojení kapalinového scintilačního spektrometru. Vzorek je umístěn mezi dva fotonásobiče, které jsou zapojeny do koincidenčního obvodu. Tím je zajištěno, že se zaznamenají pouze současně vzniklé impulzy a zvýší se tak poměr signál – šum. Obvykle bývá zařízení chlazeno, aby byl potlačen také tepelný šum [33].
Obr. 11: Schéma kapalinového scintilačního spektrometru [33].
2.7 Stanovení ozáření obyvatelstva
Stanovení ozáření obyvatelstva je nezbytnou součástí schvalovacího postupu k vypouštění radioaktivní látky do životního prostředí. Ke stanovení ozáření obyvatelstva se přistupuje velmi konzervativně, proto se obdržená dávka způsobená výpustí radioaktivního materiálu vypočítává na reprezentativní osobu a nikoliv pro reálné osoby. Cílem výpočtu je získat maximální roční dávku reprezentativní osoby způsobenou výpustí radioaktivní látky [33].
V tomto výpočtu je třeba důsledně zvážit všechny faktory mající vliv na dávku, kterou tato reprezentativní osoba může obdržet. Tyto faktory se týkají samotné reprezentativní osoby
22 (př. věk, životní styl), výpusti jako zdroje radionuklidů (př. vypouštěná aktivita, množství vypouštěného média, průtok ad.) a recipientu radionuklidů (př. průtok v řece, srážky atd.).
K výpočtu ozáření obyvatelstva je potřeba zvážit všechny možné expoziční cesty a vhodnou reprezentativní osobu. Dle atomového zákona je:
„reprezentativní osobou jednotlivec z obyvatelstva zastupující modelovou skupinu fyzických osob, které jsou z daného zdroje a danou cestou nejvíce ozařovány“ [35].
2.7.1 Reprezentativní osoba
Vzhledem k tomu, že je prakticky nemožné stanovit dávku pro jednotlivé členy veřejnosti, je potřeba zvolit reprezentativní osoby. Reprezentativní osoba je jedinec, který obdrží dávku, která je reprezentativní pro jedince populace, jenž jsou vystaveni vyšším dávkám ionizujícího záření [36].
Reprezentativní osoba je hypotetický nebo konkrétní jedinec. Dávku reprezentativního jedince lze srovnávat s příslušnými dávkovými optimalizačními mezemi [37].
Posuzujeme-li ozáření reprezentativního jedince, je třeba do úvah zahrnout:
1. všechny významné expoziční cesty, 2. prostorové rozmístění radionuklidů,
3. životní návyky reprezentativního jedince, které je třeba stanovit tak, aby byly reálné, dlouhodobě platné a homogenní,
4. příslušné koeficienty specifických věkových kategorií [37].
K identifikaci reprezentativní osoby lze přistupovat dvojím způsobem. První metoda určuje reprezentativní osobu pro konkrétní kontrolovaný zdroj – využívá k tomu lokální průzkumy.
Druhá metoda využívá obecného přístupu, který vede ke specifikaci obecné reprezentativní osoby založené na národních nebo regionálních průzkumech [36].
2.7.2 Věkové kategorie
Bylo stanoveno šest věkových kategorií, pro které byly stanoveny roční spotřeby pitné vody, hlavních druhů potravin a rychlosti dýchání. Pro tyto věkové kategorie jsou rovněž stanoveny konverzní faktory pro daný radionuklid, pomocí kterých lze z objemové aktivity radionuklidu vypočítat úvazek efektivní dávky [4]. Studie prokázaly, že lze výše uvedených šest věkových skupin sdružit do tří. Těmito věkovými skupinami jsou 0 – 5 roků (kojenec), 6 – 15 let (dítě), 16 – 70 let (dospělý) [37]. Zástupci těchto tří skupin jsou 1roční kojenec, 10leté dítě a dospělý. K těmto věkovým skupinám se v některých případech ještě přidává skupina plod. Takto stanovené věkové kategorie dostatečně reprezentují všechny věkové skupiny [36].
V tab. 4 jsou pro jednotlivé skupiny uvedeny pouze spotřeby pitné vody, zeleniny, obilovin a ryb a konverzní faktor pro radionuklid 14C, které budou potřeba dále v experimentální části diplomové práce pro výpočet ozáření reprezentativního jedince v důsledku kapalné výpusti
14C do vodotečí.
23 Tab. 4: Roční spotřeba základních surovin a konverzní faktor pro radionuklid 14C jednotlivých
věkových kategorií [31, 32].
Věková kategorie [rok] 0 – 5 6 – 15 16 – 70
Spotřeba pitné vody [l/rok] 275 365 730
Spotřeba zeleniny [kg/rok] 26,8 64,7 87,5
Spotřeba ryb [kg/rok] — — 2,3
Konverzní faktor: 14C [Sv∙Bq−1] 1,6 ∙ 10−9 8,0 ∙ 10−10 5,8 ∙ 10−10 2.7.3 Cesty ozáření obyvatelstva
Existuje několik cest ozáření obyvatel výpustěmi radioaktivních látek do životního prostředí (viz obr. 12), které je při výpočtu nutné brát v úvahu. Rozlišujeme výpusti do atmosféry (plynné výpusti) a výpusti do hydrosféry (kapalné výpusti) [38].
Výpusti do atmosféry mohou způsobit:
vnější ozáření z oblaku,
vnější ozáření z kontaminovaného zemského povrchu,
vnitřní ozáření při inhalaci,
vnitřní ozáření z ingesce zemědělských produktů kontaminovaných atmosférickým spadem [38].
Výpusti do hydrosféry mohou způsobit:
vnější ozáření při koupání anebo jízdě na člunu,
vnější ozáření od nánosů a při pobytu na pláži,
vnější ozáření při pobytu na zavlažované půdě,
vnitřní ozáření z ingesce pitné vody,
vnitřní ozáření z ingesce ryb,
vnitřní ozáření z ingesce masa (mléka) zvířat napájených kontaminovanou vodou,
vnitřní ozáření z ingesce zemědělských produktů kontaminovaných závlahami [38].
24 Obr. 12: Potenciální cesty ozáření obyvatel výpustěmi radioaktivních látek do životního
prostředí [38].
2.7.4 Postup stanovení ozáření obyvatelstva
Následující kroky vedou ke stanovení dávky reprezentativní osoby pro určitý zdroj nebo místo [36]:
Identifikace/kvantifikace zdroje – množství vypouštěných radionuklidů, jejich chemické formy a způsob uvolňování.
Model přenosu radionuklidu v životním prostředí – stanovuje, jak se zvýší aktivita a dávkový příkon v jednotlivých složkách životního prostředí v důsledku vypouštění radionuklidů. Model také popisuje přechod radionuklidů mezi jednotlivými složkami.
Určení expozičních cest – stanoví se všechny možné expoziční cesty, kterými se může radionuklid dostat k člověku.
Identifikace návyků a dat expozičních cest – identifikace takových návyků a chování populace žijící v dané lokalitě, které mohou vést k její expozici všemi relevantními cestami.
Určení kandidátů reprezentativních osob z reálných kombinací všech návyků – měl by být určen počet různých skupin lidí pro určitý zdroj, jejichž návyky souvisí s různými expozičními cestami. Tyto skupiny lidí by mohly obdržet dávky, které jsou reprezentativní pro nejvíce vystavené jedince populace. Tento proces by měl být založen na znalostech daného místa a pravděpodobných předpokladů. Kandidáti reprezentativních osob, kteří jsou popsáni svými návyky, mohou pak být identifikování jako reprezentanti každé skupiny.
25
Stanovení dávek kandidátům reprezentativních osob – výpočet dávek pro každou skupinu všech relevantních expozičních cest.
Určení reprezentativní osoby – toto je kandidát na reprezentativní osobu, u kterého se očekává, že obdrží nejvyšší průměrnou dávku.
Celková dávka – dávka se vypočítá z kapalných výpustí, které byly vypuštěny již v minulosti, spolu s dávkou, která je vypočítána pro kapalné výpustě, které ještě budou vypuštěny. Tvoří celkovou dávku, která se pak porovnává s dávkovými limity.
2.7.5 Modely expozičních cest
K zjištění ozáření reprezentativního jedince se využívá modelů expozičních cest. V těchto modelech se odhaduje koncentrace radionuklidů v látkách životního prostředí [37]. Modely pak slouží k výpočtu ozáření reprezentativního jedince. Pro tyto modely je důležité stanovit jejich parametry. Tyto parametry získáme tak, že zvážíme chování radionuklidu v životním prostředí a způsoby, jakými se může k reprezentativnímu jedinci dostat.
2.7.5.1 Způsoby stanovení parametrů modelu
Jedním z přístupů, jak získat modelové parametry, je metoda měrné aktivity. Tato metoda vychází z rovnovážných podmínek a je založena na chování stabilních forem uvažovaných radionuklidů. Je vhodná pro model, ve kterém je potřeba zvážit více složek životního prostředí. Vícesložkový model vyžaduje využití přenosových faktorů a může být aplikován na radionuklidy s dlouhým poločasem rozpadu, které jsou biologicky regulovány, a na esenciální prvky, které jsou velmi mobilní v životním prostředí. Model měrné aktivity je využíván k popisu dynamiky vodíku (3H), uhlíku (14C) a chlóru (36Cl) [7].
Model měrné aktivity je založen na faktu, že se radioizotop fyzikálně a chemicky směšuje s odpovídajícím stabilním prvkem v některé ze složek životního prostředí. To se projeví určitou měrnou aktivitou. Jakýkoliv organismus, který čerpá stabilní prvek ze složky životního prostředí, čerpá také úměrně radioizotop a vykazuje tedy stejnou měrnou aktivitu jako zdrojová složka. Koncentraci izotopu v organismu lze pak snadno vypočítat z koncentrace stabilního prvku. Koncentrace stabilního prvku v organismech jsou obvykle dobře známy [39].
Modely měrné aktivity jsou často využívány regulačními orgány, protože vedou ke konzervativním stanovením, neboť rovnováhy se v reálných podmínkách těžko dosahuje.
Koncentrace 14C ve vegetaci je počítaná za předpokladu, že jeho poměr k celkovému množství uhlíku v atmosféře okolo vegetace je stejný. Následně je koncentrace 14C ve zvířatech počítaná z koncentračních faktorů a příjmů zvířat. Výsledná dávka obdržená člověkem ingescí kontaminované potravy je přímo úměrná příjmu potravy [7].
2.7.5.2 Modely měrné aktivity 14C
14C se z jaderných elektráren do životního prostředí dostává kapalnými výpustěmi, které ústí do hydrosféry (řeky, jezera, moře ad.). Vzhledem k tomu, že jaderné elektrárny Dukovany a Temelín mají své kapané výpusti svedené do řek, budeme dále uvažovat pouze model řeky.
26
14C se do řek dostává především ve formě anorganické v podobě 14CO2, který podléhá fyzikálnímu ředění a přechází do atmosféry. Vodní rostliny se kontaminují fotosyntézou rozpuštěného 14CO2. Ryby přijímají 14CO2 v potravě. Zavlažováním vodou z řeky se kontaminuje půda, odkud 14CO2 přechází do rostlin a zvířat. Člověk pak 14C přijímá v potravě v podobě rostlin, ryb a zvířat [38].
2.7.5.3 Voda
14C se ve vodním prostředí vyskytuje v několika formách: anorganická rozpuštěná forma (DIC, z angl. Dissolved Inorganic Carbon), rozpuštěná organická forma (DOC, z angl.
Dissolved Organic Carbon), nerozpuštěný anorganický uhlík (PIC, z angl. Particulate Inorganic Carbon) a nerozpuštěný organický uhlík (POC, z angl. Particulate Organic Carbon).
Formy DIC a DOC se nachází zejména ve vodním sloupci a PIC a POC v sedimentech. Různé vodní organismy jsou vystaveny různým formám uhlíku. Při stanovení ozáření populace je potřeba se zaměřit na tu formu, které jsou vystaveny ty organismy, jež se mohou potravním řetězcem dostat k člověku. Většina vodních rostlin a zvířat významných pro lidskou potravu jsou vystavena DIC formě. Navíc největší část vypouštěného 14C je v DIC formě, je také nejčastější formou ve vodním sloupci a zároveň nejsnadněji měřitelnou formou uhlíku [39].
2.7.5.4 Přechod mezi atmosférou a vodou
Přechod CO2 mezi vodou a atmosférou může probíhat oběma směry – jak z vody do atmosféry, tak z atmosféry do vody. Směr přechodu se mění denně i sezónně. Přechod závisí na koncentraci CO2 ve vodě a parciálním tlaku CO2 v atmosféře. Směr přechodu záleží na tom, zda koncentrace CO2 ve vodě je pod nebo nad bodem nasycení. Velikost toku pak záleží na tom, jak se koncentrace CO2 ve vodě liší od bodu nasycení [38].
Skutečná koncentrace rozpuštěného CO2 se od očekávané koncentrace liší, a to zejména kvůli jeho biologické aktivitě. Za denního světla a vyšších teplot probíhá fotosyntéza.
Fytoplankton a vodní rostliny tak odstraňují rozpuštěný CO2 z vody, čímž se naruší rovnováha, což přispívá přechodu CO2 z atmosféry do vody. V noci a v chladnějších obdobích dominuje respirace nad fotosyntézou, dochází tak k vytváření nadbytku CO2 ve vodě. To se projeví přechodem CO2 z vody do atmosféry. 14CO2 je stejně jako 12CO2 fixován fotosyntézou v rostlinách a fytoplanktonu. 14CO2 má však svůj vlastní koncentrační gradient nezávislý na koncentračním gradientu 12CO2. Pro 14C existují vždy dvě cesty – fotosyntetická fixace do netěkavých organických forem a těkání anorganické formy do atmosféry [38].
2.7.5.5 Fytoplankton
Pro zjednodušení se předpokládá, že 14C je fixován fytoplanktonem a že specifická aktivita
14C ve fytoplanktonu je rovna specifické aktivitě 14C ve vodě. Analýzou biomasy fytoplanktonu ve vodě lze pak stanovit koncentraci 14C ve vodě, která je fixována fytoplanktonem. 14C fixovaný na fytoplankton přispívá k celkové specifické aktivitě vody a v této podobě vstupuje do potravního řetězce člověka skrze ryby a zavlažování. Platí tedy následující rovnice:
14
14 C
voda C
fyto A
A (8)
27 kde ACfyto14 představuje hmotnostní aktivitu 14C ve fytoplanktonu (Bq 14C∙g−1 C) a AvodaC14 představuje hmotnostní aktivitu ve vodě (Bq 14C∙g−1 C) [38].
2.7.5.6 Ryby
Pro expoziční model přes ryby je vhodné uvažovat pouze DIC formu. Tento přístup sice zanedbává koncentraci v organismech žijících u dna, které se setkávají s POC formou, ale tyto organismy nemají velký význam v potravním řetězci člověka [39].
Model je založen na rovnováze specifické aktivity DIC formy kapalné výpusti 14C s aktivitou 14C v Bq/g stabilního uhlíku. Specifickou aktivitu 14C v čerstvé váze ryby lze zjistit z rovnice
ryba C
voda C
ryba A S
A 14 14 (9)
kde ArybaC14 je hmotnostní aktivita 14C v rybě (Bq 14C∙g−1 C), AvodaC14 představuje hmotnostní aktivitu ve vodě (Bq 14C∙g−1 C) a Sryba je koncentrace stabilního uhlíku v rybě (g C∙kg−1 čerstvé váhy) [39].
Obsah uhlíku v rybě je dán obsahem uhlíku v proteinech, tucích a sacharidech a jejich frakcích. Například obsah uhlíku v kaprovi je 160 g C∙kg−1 čerstvé váhy [39].
2.7.5.7 Zavlažování rostlin
Zavlažováním rostlin kontaminovanou vodou dojde ke kontaminaci půdy. 14C vstupuje do půdních složek, část ho je vypařena a následně přijata rostlinou. Specifickou aktivitu 14C v rostlinách zavlažovaných kontaminovanou vodou lze stanovit na základě rovnice
C C zavl zavl C C
vzduch C
rostlina
F A CD Q
A A
14 . 14 .
14
(10)
kde ArostlinaC14 je hmotnostní aktivita 14C rostliny (Bq 14C∙g−1 C), AvzduchC14 představuje hmotnostní aktivitu ve vzduchu (Bq 14C∙g−1 C) a CDC je faktor zředění 14C v zápoji 4 rostliny (bezrozměrný; z angl. Canopy Dilution Factor), Qzavl.průměrná rychlost zavlažování během vegetačního období (dm3∙m−2∙d−1), AzavlC14. hmotnostní aktivita 14C v zavlažovací vodě (Bq∙dm−3), FC je průměrná rychlost produkce stabilního uhlíku rozkladem posklizňových zbytků (g C∙m−2∙d−1) [39].
Hodnotu produkce stabilního uhlíku rozkladem posklizňových zbytků lze vypočítat jako rozdíl celkové biomasy a sklizené biomasy. Byla navržena obecná hodnota 0,66 g C∙m−2∙d−1 [39].
Faktor zředění vzduchu v zápoji rostliny popisuje, jak je vzduch v zápoji zředěný vzduchem z volné atmosféry. Hodnota záleží na rozloze kontaminované plochy, výšce plodiny a hustotě. Čím výše se nachází zápoj rostliny, tím spíše bude rostlina využívat k fotosyntéze atmosférický 14C. Čím se bude zápoj více blížit k půdě, tím bude ředění 14C pocházejícího z kontaminované půdy atmosférickým 14C nižší. Byly navrženy hodnoty pro
4 Zápoj. Označuje se tak rozhraní mezi atmosférou a půdou, které je schopné fotosyntézy [40]. CDC je pak charakteristika rostlinného porostu.
